亨利先生还利用闲暇时间建立和完善大都市慈善机构。他对收养弃儿的育婴堂很感兴趣,这是很多年前托马斯·科伦创办的。因为越来越多的父母将子女扔给了慈善机构,因此,育婴堂的经营已经入不敷出。于是,亨利公开反对当时被视为时髦的慈善事业,成功地将慈善事业引上原来的健康轨道。妓女收容所在很大程度上也是在他的努力下建立起来的。但是,他还是将主要精力放在教区贫民窟中的幼儿利益问题上。当时这些孩子的生活极为悲惨和不被人关注,死亡率之高骇人听闻。然而却没有任何人采取行动来减轻这些儿童的苦难。因此,乔纳·亨利全身心地投入到这项工作之中。
首先,他亲自调查核实需要救济的儿童的范围。他走访伦敦的贫民区,考察贫民窟和济贫收容所,详细了解伦敦市内及其郊区的每一个救贫院的情况。接着,他途径荷兰对法国进行了参观,用5年时间考察了贫民收容所的房子,考虑哪些可以在国内加以借鉴。回国以后,他公开出版了调查结果,然后开始对大量的救贫院进行改造和维修。1761年,他提出的一个法案获准通过,这一法案责成每一个伦敦教区必须每年登记幼儿的接收、送出和死亡情况。他不知疲倦地对法案的落实进行监督管理,马不停蹄地到处奔走,早晨从一个救贫院到另一个救贫院,下午从一个议员那里再到另一个议员那里。日复一日,年复一年,他忍受了无数次的回避和拒绝,答复了无数个反对者的提问和诘难。最后,他以诙谐幽默的言语,通过成百上千次的耐心说服,经过10年异常艰苦的工作,甚至自筹经费,终于使第二个法案获得批准。这个法案的大致内容是:教区内身患重病的儿童不准在救贫院里抚养,必须送到几英里之外的郊区精心护理,直到年满6岁;监护人每3年需重选一次。穷人们把这个法案称为“孩子们的活命法案”。将这一法案实施前后几年的教区记事录加以比较,就可以发现:乔纳·亨利明智的干预和艰苦努力,使数以万计儿童的生命得以保全。
在伦敦,每一项慈善工作的实施,都由乔纳·亨利经手,并得到他的支持。第一批通过的保护清扫烟囱儿童的法案,就是在他的影响下获准通过的。在加拿大的蒙特利尔和巴巴多斯的首都布里奇敦,先后发生了两场破坏严重的大火,亨利的名字及时地出现在每一个捐赠者名单上,他的无私和诚挚被人们所普遍认同。为了帮助他人,他甚至不怕倾其所有。在亨利先生不知情的情况,以银行家豪尔先生为首的伦敦五位主要领导人在洛德布特拜访了英国首相,他们代表全体公民请求对这位为国家无私奉献的人予以关注。不久,亨利就被任命为负责海军粮食储备的一名专员。
亨利先生晚年时,身体每况愈下。他想要辞去在粮食储备委员会中的工作,但是又不肯赋闲在家。于是他又为筹建多所主日学校奔走忙碌。当时这种运动正方兴未艾,目标在于帮助那些穷困潦倒,在伦敦大街上流浪的黑人的痛苦,以及缓解社会上那些被忽视的贫困阶级的生活压力。尽管身体不好,但他依然孜孜不倦地工作。他是第一个敢于打着雨伞走在伦敦街头的带着中国式鸭舌帽的人,这当时为绅士阶层所鄙夷。而亨利先生却带着雨伞走了30年,到最后,这件物品也已进入了寻常百姓家。